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我院研究生在化学工程领域顶级国际期刊上发表论文

发布日期:2020-11-16     作者:     浏览数:    分享到:

亚游国际游戏官网张亚婷教授研究组在新型燃料电池阴极氧还原反应(ORR)材料研究方面取得重大突破:全新设计的石墨烯/金属有机骨架复合材料使兼具高活性和长寿命的燃料电池成为可能。该项工作实验部分及论文编辑、撰写由我院2018级硕士研究生王鹏完成,张亚婷教授为论文通讯作者。该成果以“Fabrication of core-shell nanohybrid derived from iron-based metal-organic framework grappled on nitrogen-doped graphene for oxygen reduction reaction”为题在化学工程领域顶级国际期刊《 Chemical Engineering Journal 》IF=10.652)发表。

随着全球能源危机和环境恶化的加剧,开发新型能源转化装置显得至关重要。氧还原反应(ORR)在燃料电池的商业化中扮演着重要的角色。然而,过高的反应能量势垒和缓慢的过程动力学速率严重阻碍了其商业化应用。铂及其合金是目前催化活性最好的氧还原反应催化剂,但其大规模商业化应用仍受限于诸多问题:1)铂是贵金属,在自然界中储量低,价格昂贵;2)铂在氧还原反应过程中的团聚、迁移、脱落、溶解与再生长降低催化剂稳定性;3)铂基催化剂抗CO或甲醇毒化能力弱,易失活。因此,开发廉价、高效、稳定的非贵金属氧还原催化剂是推动燃料电池与金属空气电池技术走向实际应用的重大需求与巨大挑战。

金属有机骨架(MOF)和无限配位聚合物由于其可调节的物理化学性质、丰富的孔隙和不受限制的金属-配体结合被认为是制备多功能碳纳米复合材料的固相前驱体。然而,直接在高温下煅烧原始MOF的方法经常会带来一些缺点:(1)金属纳米粒子的严重聚集;(2)掺杂原子的大量损失;(3)低的石墨化程度。为了使催化剂获得高的本征结构稳定性和导电性,碳材料通常被嵌入到纳米杂化结构中用于储能和转换。其中,氧化石墨烯(GO)由于其良好的化学稳定性和优异的导电性,被认为是ORR催化剂载体的一个很好的候选材料。虽然ORR电催化剂的制备已经取得了一些进展,但是由一种新型配位聚合物来制备具有大表面积、高度分散的Fe/C纳米催化剂,以实现反应物的快速扩散和边缘活性中心的充分暴露仍然是一个巨大的挑战。

基于以上现状,本研究提出了一种由新型金属有机骨架-铁-单宁酸制备核壳结构催化剂的方法。该方法通过水热法合成铁-单宁酸骨架/氧化石墨烯前驱体,随后对其进行高温碳化成功制备了具有核壳结构的ORR阴极电催化材料。单宁酸、金属盐和氧化石墨烯之间的强配位能力有利于金属纳米粒子在石墨烯纳米片上的锚定,提高催化剂的稳定性。以Fe(NO3)3·9H2O为铁源,生成具有高ORR活性的Fe/Fe3C物种。同时,由尿素和单宁酸形成的石墨壳层防止了Fe/Fe3C核不受碱性电解液腐蚀而导致的性能下降。的确,Fe/Fe3C@NC-G-2展示了0.97 V的起始电位,优于商业化的Pt/C催化剂(0.95 V),其极限电流密度(?5.40 mA cm?2)高于商用Pt/C催化剂(?4.80 mA cm?2)。当其应用为氧还原反应催化剂时,此类材料表现出优于 Pt/C 催化剂的稳定性和抗甲醇性能。

该项研究得到了国家自然科学基金、陕西省重点研发项目及自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室开放课题的资助。

论文获取:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126001

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